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研究背景

堆叠两个晶体轴间有扭曲的原子晶体，由此产生的莫尔电势会深刻影响电子性质。叠加三个相同的原子晶体(如三层石墨烯)会产生丰富的莫尔结构和平带景观，从而导致出现相关相位。

关键问题

然而，莫尔结构的研究主要存在以下问题：

1、难以实现石墨烯和hBN的精确对准，限制了反常霍尔效应的观察

研究扭曲双层石墨烯（GG）与六方氮化硼（hBN）形成的莫尔结构时，需要精确对准两者的晶格。目前的技术难以在几微米的样品面积上实现石墨烯和hBN的精确对准，这限制了对魔角GG/GBN中量子反常霍尔效应的观察。

2、莫尔结构复杂且具有多样性，深入研究十分困难

莫尔结构中存在准周期晶体（如MQCs和MICs），它们缺乏二维平移对称性，不符合布洛赫定理，导致电子性质研究困难。同时，双莫尔结构的复杂相图使得通过扭转角调控生成特定莫尔晶体具有挑战性。

新思路

有鉴于此，美国罗格斯大学Eva Y. Andrei等人展示了通过叠加三个原子晶体产生的双莫尔势产生了一类独特的可调谐准周期结构，改变了电子波函数的对称性和空间分布。通过使用扫描隧道显微镜和扫描隧道光谱来研究六方氮化硼上的扭曲双层石墨烯，揭示了由两种莫尔晶格(石墨烯-石墨烯和石墨烯-六方氮化硼)的晶格常数定义的莫尔相图，包括相称的周期和非相称的准周期晶体。值得注意的是，理论上应该只存在于该相图上一个点的1:1相称晶体在很大范围内被观察到，证明了一种意想不到的自对准机制。无公度晶体包括准晶体和晶间晶体，准晶体是准周期的，具有Bravais-禁带十二面体对称性，晶间晶体也是准周期的，但缺乏禁带对称性。这种丰富多样的可调谐双莫尔结构为探索自然界中罕见的准周期晶体的独特电子性质提供了一个合成平台。

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技术方案：

1、展示了石墨烯（GG）与六方氮化硼（hBN）晶格的三种局部堆叠顺序

作者展示了GG与hBN的三种堆叠顺序，即使在偏离刚性晶格公度条件的扭曲角下，大面积AAB堆积依然存在，表明存在弛豫机制使莫尔条纹自对准。

2、分析并计算了莫尔晶格常数

通过小角度近似计算莫尔晶格常数，STM形貌和FFT分析显示1:1相称晶体的三角晶格和莫尔波长。部分晶体因应变偏离理论值。

3、通过绘制相图表明存在自对准现象

作者将数据集按 [LGG, LGBN] 相图分类，表明存在自对准现象。这种自对准涉及面内应变，均匀改变了石墨烯和 hBN 的晶格失配。

4、探究了莫尔自对准机制

作者通过半经典模型解释自对准机制，发现120°全局自对准在能量上更有利，实验结果与理论高度匹配。

5、揭示了不同晶体结构的局部电子性质

作者展示了莫尔晶体、莫尔晶间晶体（MIC）和莫尔准晶体（MQC）的STS测量结果，揭示了不同晶体结构的丰富电子性质。

技术优势：

1、揭示了一种意想不到的自对准机制

在研究六方氮化硼（hBN）上的扭曲双层石墨烯时，理论上仅应在特定扭转角下存在的1:1相称晶体，却在较宽的扭转角范围内被观察到。这揭示了一种意想不到的自对准机制，为制备高质量莫尔结构提供了新的可能性。

2、发现了一类独特的可调谐准周期结构

作者通过叠加三种不同的原子晶体，发现了一类独特的可调谐准周期结构，包括莫尔准晶体（MQCs）和莫尔晶间晶体（MICs）。这种结构丰富多样，且可通过调整扭转角实现周期和准周期晶体的调控，为探索准周期晶体的独特电子性质提供了一个合成平台。

技术细节

GG和GBN双莫尔图案

作者展示了石墨烯（GG）的AA位点与六方氮化硼（hBN）晶格之间的三种局部堆叠顺序：AAB（与B原子对齐）、AAN（与N原子对齐）和AAC（与hBN晶胞中心对齐）。通过扫描隧道显微镜（STM）成像，GG的AA堆积形成亮点，而GBN的CB堆积形成暗点。1:1相称晶体中，所有GBN位点与AA位点重合，呈现无暗点的三角晶格。研究发现，即使在偏离刚性晶格公度条件的扭曲角下，大面积连续AAB堆积依然存在，表明存在弛豫机制使莫尔条纹自对准。第一性原理计算显示，AAB构型能量最低，STM扫描结果也支持这一结论，即AAB堆叠顺序在实验中更稳定。

图  成像GG和GBN双莫尔图案和优选的局部堆叠顺序

双莫尔图案

作者通过小角度近似计算了GG和GBN的莫尔晶格常数LGG和LGBN，并从STM形貌的快速傅立叶变换（FFT）中测量了它们的值。1:1相称的晶体具有公共莫尔波长，其形貌显示明亮的AAB堆积点的三角晶格，无暗点，FFT呈现6个主布拉格峰和12个二级峰。实验中，只有部分1:1相称晶体的莫尔波长与刚性晶格的理论值一致（12.8 nm），其他晶体因应变而偏离此值，表明应变在实现相称结构中起作用。此外，研究还观察到大量其他结构，包括准周期和无序晶格，以及重构为非六方晶格的晶格。莫尔晶间晶体（MICs）通过FFT中的清晰布拉格峰、准周期性和允许的旋转对称性进行识别。当晶格矢量之间的比例为无理数时，出现准周期性。GBN和GG莫尔图案的干涉还会产生次级莫尔条纹超级图案，其FFT中的布拉格峰可能较弱且难以分辨。

图  双莫尔图案

相图

研究中，数据集按 [LGG, LGBN] 相图分类。相称莫尔网格以公度比n：m标记，水平虚线（LGBN = 12.8 nm）与公度线的交点表示刚性晶格公度条件（RLC）。许多相称数据点（实心黑点）与 RLC 条件有高达 20% 的偏差，表明存在自对准现象。1:1 线两侧的空白区域（灰色）为自对准吸引盆地，划分相称与不相称结构的边界。此外，1:2、1:3、1:4 和 1:5 线上也观察到相称晶体，这些在刚性晶格中是禁止的，说明自对准涉及面内应变，均匀改变了石墨烯和 hBN 之间的晶格失配。

图  LGBN对LGG的相图

自对准机制

作者使用基于应变能成本和范德华能增益竞争的半经典模型来理解自对准机制。模型假设石墨烯单层可松弛，而hBN是刚性的。全局公度化需要调整点阵向量，使得倒易晶格矢量满足特定条件。在对称情况下，石墨烯层均匀拉伸或收缩；在非对称情况下，需要额外的异质应变。通过计算弹性能量成本和范德华能量增益，发现120°全局自对准在能量上更有利，且实验中的1:1相称吸引盆地与理论计算结果高度匹配。在1:1相称吸引盆之外，系统表现出局部AAB堆积顺序，而非长程有序，这可能导致玻璃态结构。此外，GG/GBN准周期莫尔晶体在某些条件下可获得Bravais禁止的旋转对称性，形成十二边形准晶体。然而，由于外部扰动（如应变或扭曲角无序），这些准晶体结构在实验中难以稳定存在。

图  莫尔自对准机制

局部电子性质

作者展示了不同晶体结构的扫描隧道光谱（STS）测量结果，揭示了其局部电子性质。数据了莫尔晶体的dI/dV光谱随栅极电压（VG）的变化，表现出显著的dI/dV峰，表明存在平坦莫尔带。当费米能级穿过平带时，能带分裂成两个被间隙隔开的峰，最大间隙约为40 mV。电子波函数在所有偏置电压（VB）下保持六重对称性，且莫尔晶体的局域态密度（LDOS）图通过FFT识别出明确的莫尔波矢量。平带在所有1:1莫尔晶体中普遍存在，覆盖了不同的LM值和VG范围。莫尔晶间晶体（MIC）的dI/dV光谱揭示了电中性处的平带和远平带，后者在费米能级进入时打开一个约80 mV的间隙。LDOS图及其FFT显示电子波函数的空间分布和对称性对能量有强烈依赖性，与莫尔晶体的能量无关的六重对称性形成对比。莫尔准晶体（MQC）的dI/dV光谱和STS映射揭示了电荷中性以下的平坦带和小间隙。其电子波函数的图案随能量变化，从无公度调制条纹演变成棋盘状，再到十二边形。该MQC样品因应变而轻微变形，其十二边形图案在特定条件下形成。

图  绘制莫尔晶体、MICs和MQCs的电子态

展望

总之，通过叠加三个原子晶体（石墨烯-石墨烯和hBN）形成的双莫尔势，本工作发现了一系列具有丰富电子性质的周期和准周期结构。这些结构的相图中，相称的莫尔晶体线嵌入在准周期晶体背景中，分为莫尔晶间晶体（MICs）和莫尔准晶体（MQCs）。研究揭示了一种自排列机制，使得相称晶体在更广泛的扭转角范围内存在，降低了对扭曲角无序的敏感性。这种双莫尔晶体为探索准周期晶体的独特电子特性（如不寻常的磁性、离散标度不变性和奇异超导性）提供了一个合成平台。

参考文献：

Lai, X., Li, G., Coe, A.M. et al. Moiré periodic and quasiperiodic crystals in heterostructures of twisted bilayer graphene on hexagonal boron nitride. Nat. Mater. (2025).

https://doi.org/10.1038/s41563-025-02222-w